日内瓦会议期间，周恩来同英国外交大臣艾登举行多次谈判，达成中英两国在北京和伦敦互派代办的建立半外交关系的协议。这也是外交上的一种创举。
1954年10月，周恩来接待应邀前来我国访问的印度总理尼赫鲁。会谈中，尼赫鲁谈到亚非会议问题。周恩来表示：我们愿意参加这个会议，因为这个会议是为亚非和平和世界和平努力的。1955年4月4日，周恩来向**中央提出《参加亚非会议的方案（草案）》和《访问印度尼西亚计划（草案）》，指出：“我们在亚非会议的总方针应该是争取扩大世界和平统一战线，促进民族独立运动，并为建立和加强我国同若干亚非国家的事务和对外关系创造条件。”5日，他参加了**中央政治局的讨论。6日，国务院会议上通过了周恩来提出的参加会议的方针和代表团成员名单。周恩来为代表团首席代表，陈毅、叶季壮、章汉夫、黄镇为代表。7日，周恩来率代表团去广州。
亚非会议定于4月18日至24日在印度尼西亚的避暑胜地、风光明媚的山城万隆市召开。周恩来这时刚动过阑尾炎手术。他认为这次会议非常重要，一定要亲自参加。到广州后。他原定11日和工作人员一起乘包租的印度客机“克什米尔公主号”出发，因中间应约要去仰光同缅匈、印度、埃及等国政府首脑会晤而改变了计划。“克什米尔公主号”如期由香港起飞，但在香港启德机场加油时，被国民党特务在枫翼内安放了定时炸弹，结果该机在飞越北婆罗洲涝越附近的海面上空时爆炸，中国和越南政府代表团工作人员和中外记者11人全部遇难。周恩来没有乘坐这架飞机，没有遭到毒手。
暗杀动摇不了周恩来争取和平的信念，第二天，他写信给邓颖超说：
“有这一次教训，我当更加谨慎，更加努力。文仗如武仗，不能无危险，也不能打无准备的仗，一切当从多方考虑，经过集体商决而后行。望你放心。”
周恩来以大无畏的精神，仍然赴会。14日，他到达仰光。15日晚同尼赫鲁、吴努、纳赛尔、范文同、纳伊姆汗举行非正式六国会议交换意见。周恩来提出在亚非会议上不提**问题，以免引起不必要的争论，致使会议无结果。这个建议获得一致赞同。17日，到达万隆。18日，亚非会议开幕。
周恩来成了会场内外的风云人物。正像当时有的记者报道的：“他出现在哪里，哪里就有欢呼声和掌声。”当周恩来坐着飘扬着五星红旗的小汽车驶向大会会场时，街头群众发出了雷鸣般的欢呼，人们不顾警察的警戒，从四周围上来。动人的情景，使美国记者也感叹说：“人们都为他发疯了！”
亚非会议是第一次由亚非国家独立召开，没有西方殖民国家参加的会议。帝国主义和反动派对这次会议十分害怕，极端仇视，一开始就施展种种阴谋，企图阻挠和破坏。蒋介石还派出了暗杀团组织，打算在万隆暗杀周恩来等。但在爱国主义的感召下，暗杀组织成员中有人向中国代表团报告了，中国代表团及时采取了预防措施。帝国主义见破坏会议召开的阴谋没有得逞，转而又利用亚非国家社会制度和意识形态的不同，以及长期殖民统治造成的相互之间的某些隔阂，挑拨离问，企图使会议陷于无休止的争论而归于失败；特别是挑唆中华人民共和国和其他亚非国家的关系。参加会议的29个国家中，同中国建交的只有7个，同美国有援助关系的有22个。许多国家对中国很不了解；有些国家受帝国主义的影响，对中国怀有恐惧甚至敌意。美国认为它有充分把握破坏这个会议。在帝国主义的挑唆下，会议一开始，有的国家的代表就提出所谓“**威胁”，所谓“颠覆活动”等；会议气氛相当紧张。
4月19日，会议第二大的下午，轮到中国代表发言。鉴于以上情况，周恩来临时决定把原定的发言稿作为书面稿印发与会者，自己则利用午间的短暂休会时间起草补充发言稿，以回答对中国的造谣中伤。他一边写，一边交给工作人员译成外文。下午的全体会议上，他发言指出：
“中国代表团是来求团结而不是来吵架的。我们**人从不讳言我们相信**和认为社会主义制度是好的。但是，在这个会议上用不着来宣传个人的思想意识和各国的政治制度，虽然这种不同在我们中间显然是存在的。”
他说：“中国代表团是来求同而不是来立异的。在我们中间有无求同的基础呢？有的。那就是亚非绝大多数国家和人民自近代以来都曾经受过、并且现在仍在受着殖民主义所造成的灾难和痛苦。这是我们大家都承认的。从解除殖民主义痛苦和灾难中找共同基础，我们就很容易互相了解和尊重、互相同情和支持，而不是互相疑虑和恐惧、互相排斥和对立。”
他说：“本来，对于美国一手造成的台湾地区的紧张局势，我们很可以在这里提出……请求会议加以讨论。……我们也很可以提议会议讨论承认和恢复中华人民共和国在联合国的合法地位问题。……而且，中国在联合国所受的不公正待遇，也可以在这里提出批评。但是，我们并没有这样做。因为这样一来，就很容易使我们的会议陷入对这些问题的争论而得不到解决。”
他说：“我们的会议应该求同而存异。”会议应该把“共同愿望和要求肯定下来”，“我们还应在共同的基础上来互相了解和重视彼此的不同见解”。他谈了不同的思想意识和社会制度问题、有无宗教信仰自由的问题、所谓颠覆活动的问题，并说，“中国俗话说‘百闻不如一见’，我们欢迎所有到会的各国代表到中国去参观，你们什么时候去都可以，我们没有竹幕，倒是别人要在我们之间施放烟幕。”
他在发言的最后说：“十六万万亚非人民期待着我们的会议成功。全世界愿意和平的国家和人民期待着我们的会议能为扩大和平区域和建立集体和平有所贡献。让我们亚非国家团结起来，为亚非会议的成功努力吧！”
周恩来的发言获得了与会代表普遍热烈的欢迎和赞扬，会场响起了经久不息的掌声。当他讲毕回到自己的座位时，许多代表过来同他握手祝贺。缅甸总理说：周恩来的演说是“对打击中国的人一个很好的答复”。有些在会上发表过攻击中国的言论的代表也不得不承认“这个演说是出色的，和解的，表现了民主精神”。周恩来的发言，阐明了中国的外交政策，回击了反动派的造谣诬蔑，使一些国家对中国的认识更清楚了。这个发言，引导会议绕过暗礁，拨正方向，回到了正确的轨道上来。“求同存异”这个1954年周恩来曾提出的同英国等西方国家交往的方针，成了万隆会议的原则。
4月22日，周恩来又在亚非会议上作简短发言，指出中国代表团不准备在这里参加关于意识形态的讨论，因为这不是会议的目的。23日他在大会上发言，批判了要以“实力政策”来代替和平共处的论调，阐述了对战争与和平的看法，并提出了中国代表团拟定的《和平宣言（草案）》。印度尼赫鲁随即发言说：中国总理今天的发言应受到最大的重视，他的讲话是权威的。在会议快结束时，有人在会上挑起台湾问题。周恩来不得不在八国代表团团长会议上指出解放台湾是我国的内政，美国侵占台湾则是中美之间的国际问题。周恩来说：“中国人民和美国人民是友好的。中国人民不要同美国打仗，中国政府愿意坐下来同美国政府谈判，讨论和缓远东紧张局势的问题，特别是和缓台湾地区的紧张局势问题。”这个声明影响很大，使某些人为破坏会议而设置的障碍不能得逞，并导致当年8月1日的中美大使级会谈得以举行。24日，亚非会议闭幕。周恩来在会上发言肯定了这次会议所取得的成就，表示中国坚决支持亚非人民为摆脱殖民主义而进行的正义斗争。
会议期间，周恩来儿乎日日夜夜地工作，每天只有两三小时睡眠。开了7天的会，总共才睡了十几个小时。实在累得不行，就和衣躺一会儿然后继续工作。有时忙得连饭也顾不上吃。但是，会议毕竟取得了成功。经过各国代表的反复磋商，特别是周恩来在坚持原则的基础上同意把五项原则的前四项改为七项，同意把“和平共处”一词改为联合国宪章的用词“和平相处”，这样，终于通过了万隆会议的十项原则。这十项原则，是照顾了有些国家避嫌不愿直接提和平共处五项原则的情况，实际上包括了和平共处五项原则的全部内容。
会议期间，周恩来打破资产阶级外交规格，同与会各国的代表，不管小国还是大国，已经建交还是尚未建交，都积极主动地进行了广泛的接触，交结了很多朋友，增进了各国对中国的了解，为后来一些亚非国家同中国建立外交关系创造了条件，为进一步发展中国同广大亚非国家的友好关系打下了良好的基础。
周恩来顾全大局的崇高风格、平等待人的谦逊作风和作为政治家所具有的广阔胸怀，博得了与会代表一致的钦佩和赞扬。中国的保卫和平、反对战争和大力支持亚非国家正义斗争的严正立场，和“求同存异”、“协商一致”，不强加于人，摆事实，以理服人的态度，赢得了广大亚非国家的同情和支持。各国代表普遍肯定了周恩来对亚非会议所做出的杰出贡献。著名黑人学者杜波依斯夫妇曾对王炳南说：“非洲大陆人民的解放事业受到国际广泛注意，正是周总理在万隆会议上的精辟讲话所引起的。”
5月13日，周恩来回国后在全国人大常委会上作《关于亚非会议的报告》，闸述了这次会议的重大历史意义。他说：“这个会议是在没有西方殖民国家的参加下，由渴望掌握自己国家命运的亚非国家举行的，它反映了占全世界人口一半以上的亚非人民的共同愿望和要求。”这在历史上是第一次。
1956年底到1957年初，周恩来出国访问亚欧11国，“寻求友谊、寻求知识、寻求和平”。同时，他十分重视开展人民外交活动，在这个历史时期，尽管不少国家同中国还没有建交，但是友好团体和民间人士的往来络绎不绝，中国在世界上发挥越来越重要的作用。
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